Здесь он провел два года (1851–1853). Служба на Кавказе обогатила массой впечатлений, которые он потом отобразил во многих повестях и рассказах. Когда началась Крымская война, Толстой добровольцем отправился на фронт и принимал участие в обороне Севастополя. После окончания войны вышел в отставку, путешествовал за границей, затем служил в управлении Тульской губернии. В 1861 г. прерывает службу и поселяется в своем имении Ясная Поляна недалеко от Тулы.
Там Толстой написал крупнейшие литературные произведения: «Война и мир» (1863–1869), «Анна Каренина» (1873–1877), «Воскресенье» (1889–1899). Кроме того, его перу принадлежит множество рассказов, повестей, сказок, статей. Писатель создал многообразную панораму русской жизни, изобразил нравы и быт людей несхожего общественного положения, показал сложную борьбу добра со злом в душе человеческой. Его роман «Война и мир» до сих пор остается самым выдающимся литературным сочинением о войне 1812 г.
Толстой не являлся писателем-отшельником. Многие политические и общественные проблемы привлекали его внимание, на них он откликался своими статьями. Постепенно тон их делался все более нетерпимым, и Толстой превратился в беспощадного критика общепринятых норм морали и общественных устоев. Ему представлялось, что в России и «власть не та», и церковь «не та». Церковь вообще превратилась в объект его поношения. Он не приемлет церковное понимание христианства. Его отталкивали религиозные догматы и то, что церковь стала частью социального мира. Он порвал с православной церковью. В ответ на это в 1901 г. Святейший Синод отлучил Толстого от церкви, но выразил надежду, что он ещё покается и вернется в лоно церкви. Но покаяния не последовало, и писатель умер без церковного обряда.
С юности он испытывал сильное влияние взглядов Руссо и, как писал позднее, в 16 лет «разрушил» в себе традиционные взгляды и стал носить на шее вместо креста медальон с портретом Руссо. Писатель страстно воспринял идею Руссо о «естественной жизни», которая многое определила в последующих исканиях и переоценках Толстого. Подобно многим другим русским мыслителям, Толстой все явления мира и культуры подчинил жестокой критике с позиции субъективной морали.
В 70-е гг. писатель пережил продолжительный духовный кризис. Его сознание завораживает тайна смерти, перед неотвратимостью которой все окружающее приобретает характер незначительного. Желая преодолеть гнетущие сомнения и страхи, Толстой пытается разорвать свои связи с привычной средой и обращается к «простым людям». Ему показалось, что среди нищих, странников, монахов, мужиков, раскольников и заключенных он встретил истинную веру, знание настоящего смысла жизни и смерти. У «яснополянского графа» начинается период «опрощения».