Здесь, по его словам, зародилась «неистовая, но чистая любовь и страсть» к Джону Эдльстону, юному хористу, пение которого Байрон впервые услышал в храме Святой Троицы. «Сначала его голос, — писал Байрон, — привлек мое внимание, затем я был заворожен выражением его лица, а его обходительность навсегда привязала меня к нему… Определенно я люблю этого человека больше всех на свете, и ни время, ни расстояние не повлияют на мои (как правило) меняющиеся настроения». Некоторые ранние стихотворения Байрона посвящены Джону, например, «К Э…..», «Стансы к Джесси» и «Сердолик». Этот камень — подарок Эдльстона — поэт хранил до конца своих дней, и об этом можно прочесть в стихотворениях первого сборника Байрона «Часы досуга».
1808 г. Джордж провел в Лондоне, развлекаясь и отдаваясь «бездне чувственности», как говорил об этом сам поэт. У него был огромный любовный аппетит, и сохранились документы, в которых Байрон характеризуется как поклонник различных сексуальных приспособлений. В Лондоне у него было две постоянные любовницы, и, кроме этого, через его квартиру прошло великое множество безвестных проституток. Молодой повеса очень любил, когда одна из его любовниц наряжалась в мужскую одежду. Маскарад окончился, когда «у юного джентльмена прямо в гостиничном номере случился выкидыш».
В следующем году вместе с близким другом по Тринити-Колледжу Джоном Кэмом Хобхаузом Байрон предпринял длительную поездку в Португалию, Испанию, Албанию, Грецию и Константинополь. Это путешествие изменило его жизнь. Поэт влюбился в природу Средиземноморья, людей, его населяющих, и их образ жизни, который после Англии казался ему простым, естественным, раскрепощенным. Особенно очаровали его юные греки, и с некоторыми из них Джордж поддерживал любовные отношения. Среди них были Евстатис Георгио и Николо Жиро, которого Байрон по возвращении в Лондон включил в свое завещание. Интимная жизнь с Николо впоследствии сыграла не последнюю роль при разводе Байрона с женой.
В 1811 г. до Байрона дошла печальная весть о преждевременной смерти Джона Эдльстона. Поэт писал: «Вчера я узнал
о смерти, которая потрясла меня, как никакая другая, о смерти человека, которого я любил, как никого другого, человека, которого я любил больше всех на свете и который, я верю, любил меня до конца своих дней». В память об Эдльстоне Байрон сочинил серию элегий «Тирза», однако изменил местоимения для публикации, чтобы не шокировать читателей.
Появившиеся в 1812 г. первые две песни «Паломничества Чайльд-Гарольда», созданные во время путешествия по Средиземному морю, принесли Джорджу известность. Поэзию Байрона воспринимали как манифест поколения, считавшего свою эпоху историческим безвременьем.