Вместе с ними ключевую роль в новой организации стали играть Александр Дмитриевич Михайлов, Сергей Михайлович Степняк-Кравчинский, Валерьян Андреевич Осинский, Дмитрий Андреевич Лизогуб и Георгий Валентинович Плеханов.
Практически сразу после своего возникновения была создана программа «Земли и воли», основные пункты которой состояли в следующем:
1) передача всей земли в руки крестьянских общин;
2) полное общинное самоуправление;
3) право наций на самоопределение;
4) провозглашение гражданских и политических прав и свобод;
5) создание производственных землевладельческих и промышленных ассоциаций.
Чисто политические цели пока в программе не значились, а средства достижения своих программных установок землевольцы разделили на две части: организаторскую, т. е. пропаганду и агитацию своих идей, и дезорганизаторскую, т. е. индивидуальный террор в отношении видных представителей государственной власти.
Наряду с программой «Земля и воля» приняла и свой устав, проникнутый духом централизма, строжайшей дисциплины и конспирации. Само общество имело четкую организационную структуру: Совет общества, Центральный кружок в составе семи групп и 15 региональных отделений в крупных городах империи, включая Москву, Казань, Самару, Саратов, Воронеж, Киев, Харьков и Одессу. «Земля и воля» стала первой в России революционной организацией, которая издавала собственные печатные органы — газету и листок с аналогичным названием. Состав «Земли и воли», по мнению большинства специалистов (Б. Итенберг, Н. Троицкий, Л. Ляшенко), не превышал 200 членов, но практически все они были опытными конспираторами с многолетним стажем революционной борьбы.
Первоначально, в 1876―1877 гг. землевольцы возродили тактику «хождения в народ» посредством создания специальных народнических поселений. Когда они в очередной раз убедились в полной бесполезности этой затеи, на первый план вышла тактика террора против властей. 24 января 1878 г. Вера Ивановна Засулич тяжело ранила из пистолета петербургского градоначальника генерала Ф.Ф. Трепова, а 4 августа 1878 г. Сергей Михайлович Кравчинский заколол кинжалом начальника III Отделения Императорской канцелярии и шефа Корпуса жандармов генерал-адъютанта Н.В. Мезенцева.
В марте 1879 г. в недрах «Земли и воли» ведущие позиции заняли сторонники индивидуального террора, которые создали свой Исполнительный комитет. 2 апреля 1879 г. один из членов этого Исполкома — Александр Константинович Соловьев совершил очередное неудачное покушение на Александра II.
В результате всех этих событий внутри «Земли и воли» произошел раскол, и обособились две фракции — «политиков», т. е.