Как и все народники, народовольцы исходили из того, что главной созидательной силой в предстоящей революции является крестьянство. Однако, пережив трагический опыт «хождения в народ», они утратили веру в революционную инициативу крестьянства и пришли к выводу, что только политическая партия должна инициировать переворот путем цареубийства. Программа Исполкома прямо нацеливала своих членов на государственный переворот путем организационной, пропагандистской и агитационной работы, а также посредством красного террора.
В советской и отчасти современной историографии (Н. Троицкий, В. Твардовская, Ф. Лурье) всегда утверждалось, что тактика террора была вынужденной мерой, «навязанной революционерам белым террором со стороны царского правительства», и что тогда это была «единственно возможная тактика борьбы с существующим режимом». Но большинство современных авторов (Г. Кан, О. Будницкий) справедливо говорит о том, что репрессивные меры царского правительства против народовольцев были адекватной ответной реакцией на их красный террор.
Наряду с различными секциями и организациями, в рамках «Народной воли» существовала «Военная организация», в которой, по свидетельству очевидцев и оценкам историков, состояло более 400 офицеров армии и флота. Более того, члены этой организации пытались завлечь в свои ряды ряд популярных армейских генералов, в том числе М.Д. Скобелева и М.И. Драгомирова.
В августе 1879 г. Исполнительный комитет «Народной воли» вынес смертный приговор Александру II. К подготовке цареубийства было привлечено около 50 членов организации, которые разделились на несколько боевых групп. После этого началась настоящая охота на царя: в ноябре 1879 г. под Москвой боевики Софьи Перовской взорвали царский поезд, а в феврале 1880 г. Степан Халтурин взорвал царскую столовую в самом Зимнем дворце, и в обоих случаях царя спасла от неминуемой гибели чистая случайность. После этих бессмысленных террористических актов полиция напала на след народовольцев, и в конце февраля 1881 г. арестовала А.Д. Михайлова, Н.А. Морозова, Т.А. Квятковского, А.И. Желябова и ряд других активных террористов. В этой ситуации подготовку нового покушения на царя возглавила Софья Перовская.
1 марта 1881 г. около трех часов дня группа террористов подстерегла карету Александра II на берегу Екатерининского канала в Петербурге, и Николай Рысаков бросил первую бомбу в карету царя. Она не достигла цели, ранив только несколько казаков из его сопровождения. Но затем, когда оглушенный Александр II вышел из полностью разбитой кареты и направился к раненым казакам, второй террорист Игнатий Гриневецкий бросил новую бомбу, которая смертельно ранила императора и убила самого террориста.
17 марта 1881 г.